DNL实现光催化助催化剂调控内建电场的成像
发布时间:2017-10-11 08:06:42      供稿部门:DNL16

      近日,DNL太阳能研究部朱剑博士、范峰滔研究员和李灿院士等人利用自主研发的空间分辨表面光电压谱和开尔文探针成像系统研究助催化剂在太阳能燃料转化过程中的作用,发现纳米尺度助催化剂可以有效调控光催化材料内建电场的方向和大小,在界面处形成高达2.5kV/cm的内建电场,局部的光电压值可达到80倍的增强。该研究揭示了助催化剂增强光催化甚至热催化性能的新机制。文章发表在近期出版的《纳米快报》上(Nano Letters, DOI: 10.1021/acs.nanolett.7b02799)。

      助催化剂是利用光催化和光电催化转化太阳能到化学能过程中非常重要的组成部分。绝大多数的光催化体系都需要引入助催化剂(cocatalyst)来极大提升光催化的活性。人们一直以来对于助催化剂在上述转化过程中所起到的真正作用并不清楚。其中一个重要的原因在于光催化过程中光生电荷做为一种重要的反应中间物参与了绝大多数的催化反应基元步骤,因此光催化性能的提升并不能简单归属于助催化所促进的表面反应动力学。范峰滔和李灿研究团队利用自主研发的空间分辨表面光电压谱和开尔文探针成像系统发现在以BiVO4为代表的模型体系上区域沉积助催化剂后,助催化剂和光催化材料界面的空穴转移得到了极大的增强。令人惊奇的是使未担载助催化剂的区域的内建电场方向发生了反转,且强度提高。实验数据和数值模拟的结果进一步表明助催化剂的引入有效的增加了空间电荷层的尺寸,使其由原来两个独立相反的内建电场变为相互连接且方向一致的内建电场,极大的增强了电荷分离的能力。研究还发现双助催化剂的使用具有协同增加内建电场的作用。表面光电压成像研究表明助催化剂的引入在界面处形成高达2.5kV/cm的电场,使得电子和空穴在空间上有效分离。该结果与之前的研究(Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 9111-9114, JPCL, 2017, 8, 1419–1423)形成了光生电荷成像研究工作的系统性,揭示了提升表界面内建电场在构筑高效太阳能燃料转化过程中具有决定性的作用。

      该工作得到了科技部973项目,国家自然科学基金, 中科院战略性先导科技专项和教育部能源材料化学协同创新中心(iChEM)的资助。(文/图 朱剑、范峰滔)
 

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